組み合わせ爆発。材料の候補は天文学的で全部は試せない

安定同位体を1つ以上もつ元素の数。逐語 Of the known chemical elements, 80 elements have at least one stable nuclide.、その安定核種は逐語 251 nuclides that have not been shown to decay using current equipment（Wikipedia “Stable isotope”）。本文はこの数を探索範囲の大まかな目安として使う。組み合わせ数 C(80,k) は初等的な計算による。 https://en.wikipedia.org/wiki/Stable_isotope ↩

炭素・窒素・酸素・硫黄で最大30原子までの分子の数を10^60超とする見積もりは、Bohacek et al. (1996) 以来よく引用される代表的な推計（桁の目安として）。リンク先は購読者向けで、本稿からは本文に到達できていない（403）。書誌は Med. Res. Rev. 16(1), 3–50 (1996)、著者 R. S. Bohacek, C. McMartin, W. C. Guida、PubMed 8788213 まで照合済みで、未確認なのは本文中の当該数値である。条件つきの再掲は、オープンアクセスの総説から確かめられる: Del Moral-Morales ら, J. Comput. Aided Mol. Des. 40(1) (2026), doi:10.1007/s10822-026-00850-1（逐語 the number of molecules containing up to 30 atoms of C, N, O or S are likely more than 10 60）。 https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/(SICI)1098-1128(199601)16:1%3C3::AID-MED1%3E3.0.CO;2-6 ↩

「実験で結晶構造を決めた」規模の代表がICSD（無機結晶構造データベース）。公式の集計ページはリリース 2026.1 について逐語 Entries: 335,032 / Theoretical structures: 35,221 と記す。総登録には理論構造が約1割含まれるので、実験で測定・登録された分はおよそ 30 万件（335,032 − 35,221 = 299,811）である。本文の「30万件弱」はこの実験由来の側を指す。同じ頁は内訳として Fully determined: 272,296 と Derived Coordinates: 27,515 を挙げており、両者の和が 299,811 に一致する。有機金属構造（Metal-organic structures: 53,867）も同じ頁の集計に含まれる。なお計算主体のMaterials Projectも同じ十万件台の規模だが、こちらはDFT計算による予測構造（未合成のものを多く含む）なので「実験で決めた」数ではない。実際、Materials Project 自身が2026年6月に公開した版で GNoME 由来の構造を新たに 74,052 件取り込み、累計 11.7 万件に達したと公式の更新履歴に記している（This brings the total to 117k GNoME materials）。「実験由来のDB」と「計算由来のDB」の境目は、すでに曖昧になりつつある。いずれも「ありうる空間」に比べればごく一部。 https://icsd.products.fiz-karlsruhe.de/en/about/about-icsd（検索インターフェース icsd.fiz-karlsruhe.de はログイン画面で件数を載せていないため、集計ページを指す）。Materials Project 側の件数と GNoME 取り込みは公式の更新履歴 v2026.04.13（2026年6月8日公開）による: https://docs.materialsproject.org/changes/database-versions ↩

A. Jain, S. P. Ong, G. Hautier ら, “Commentary: The Materials Project: A materials genome approach to accelerating materials innovation,” APL Materials 1(1), 011002 (2013)。密度汎関数理論（DFT）計算によって既知の無機材料の物性を先読みし公開データベースとして蓄積する取り組みを報告した。本稿の「計算で当たりを絞る」という主張の裏づけである。ただしこの2013年の論文が扱うのは既知の材料である。要旨は逐語 uses high-throughput computing to uncover the properties of all known inorganic materials とし、仮想材料の設計は逐語 Future efforts will enable users to perform ''rapid-prototyping'' of new materials in silico ＝今後の課題として挙げられている。 https://doi.org/10.1063/1.4812323 ↩

A. Merchant ら, “Scaling deep learning for materials discovery,” Nature 624, 80–85 (2023)。深層学習（GNoME）により、先行研究（Materials Project）を基準にすれば安定な構造を220万個見つけ、うち38万1000件が更新後の凸包の上に残る新規材料だと報告した。同論文は、GNoME 自身が Materials Project と OQMD の「安定」材料を 5,000件以上凸包から追い落としたとも書いている（逐語 GNoME displaces at least 5,000 "stable" materials from the Materials Project and the OQMD）。安定判定は更新される暫定値であり、本文の「絞り込みの各段階は近似にとどまる」を同じ出典の内側から裏づける。また要旨は Of the stable structures, 736 have already been independently experimentally realized と書くが、Methods を読むと実体は ICSD に集積された実験構造との一致が736件である。Methods はそのうち 184 of these structures correspond to novel discoveries since the start of the project と書く。736件すべてが GNoME の予測を受けて新たに合成されたわけではない。38万1000は220万の部分集合である。原典の逐語は GNoME models found 2.2 million crystal structures stable with respect to the Materials Project. Of these, 381,000 entries live on the updated convex hull as newly discovered materials。絞り込みが二段になっているのは、原典が逐語 Given that discovered materials compete for stability と書くとおり、新しい発見どうしが競合して凸包が引き直されるためだ。計算による絞り込みが実際に大規模に機能した実例。ただし、この成果を新材料の発見として読むことには、実験の材料化学者から公刊の批判がある。Cheetham と Seshadri は新材料の無作為な小標本を詳しく調べ、逐語 unfortunately finding scant evidence for compounds that fulfill the trifecta of novelty, credibility, and utility と書いた（Chem. Mater. 36, 3490–3495 (2024), https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c00643）。5元素以上については逐語で GNoME enables accurate predictions of structures with 5+ unique elements (despite omission from training), providing one of the first strategies to efficiently explore this chemical space と述べている。当たりの割合の改善は先行研究比でもあり、原典は compared with 1% in previous work と書く。 https://www.nature.com/articles/s41586-023-06735-9 ↩ ↩² ↩³

J. Riebesell ら, “A framework to evaluate machine learning crystal stability predictions,” Nature Machine Intelligence 7, 836–847 (2025), https://doi.org/10.1038/s42256-025-01055-1（プレプリント arXiv:2308.14920）。同フレームワークが継続的に更新・公開しているリーダーボードの2026年8月2日時点（掲載42モデル）では、総合スコア（CPS）上位のモデルは適合率でも0.93前後に達する（TECE-OAM-RRA-1.0 0.928、EquFlashV2 0.928、EquiformerV3+DeNS-OAM 0.928）。表の順位は CPS 順であって適合率順ではない。適合率だけで見た最上位は PET-OAM-XL の 0.929 である。テストセットは同サイト既定の Unique Prototypes（もう一方の Full Test Set では値が変わる）。一方、本文で引いたCHGNetは登録日が 2023-03-03 のままで以後の再提出がなく 0.514、42モデル中41位である。「安定」と予測した候補の半分近くが、DFTでは安定でない誤検出だった。誤検出のリスクは残るが、その大きさはモデル世代によって大きく違う。テストセットは WBM の unique protostructures 215,488件で、うち MP 訓練集合の凸包の上に乗るか、それより下にある（原典の定義で「安定」な）ものは32,942件（約15.3%）である。 https://matbench-discovery.materialsproject.org/ ↩ ↩²

T. Reents, M. Bercx, G. Pizzi, “Correcting DFT formation energies towards experimental accuracy using foundational MLIPs and latent-feature delta-learning,” arXiv:2607.18092 (2026)。GGA（PBE）の生成エネルギーが実験値を系統的に過大評価すること（逐語 systematic overestimation by GGA formation energies、純 PBE で +131 meV/atom。MAE は散文では >170 meV/atom とまとめられるが、図の値は純 PBE 158・純 PBEsol 172 で、別の箇所では approximately 160 meV/atom typical of uncorrected GGA と書く）を示し、これらは経験補正をかける前の値で、原典は While the corrected values are those exposed via public interfaces と断り、経験補正（FERE）は MAE を approximately 150 to 100 meV/atom へ縮めると書く。その誤差を機械学習で補正する手法を提案。r²SCAN 学習の基盤 MLIP で MAE を more than 40% relative to GGA 削減し、delta-learning でさらに below 50 meV/atom＝comparable with the experimental uncertainty itself まで縮めたと報告する。ずれは DFT 一般の性質ではなく汎関数の階層に依存する（GGA どうしの差ではない）。同論文は For PBEsol, the bias vanishes entirely (ME = 0 meV/atom) とも書いている。原典は逐語で PBE and PBEsol perform similarly poorly on this subset と述べ、さらに This confirms—and extends to fMLIPs—the established practice of pairing PBEsol geometries with meta-GGA energies と書いている（∴ PBEsol は構造の供給元であって、エネルギーを直す側ではない）。 https://arxiv.org/abs/2607.18092 ↩