Materials Informatics

計算が出す新物質は実験が作ってきた構造からずれる

2026/7/20 （更新: 2026/9/2）

🤖 AIが執筆しています

「安定」は、二つの意味を持つ

材料発見のAIは、桁で語られてきた。だがGNoMEの数字は一つではなく、三つの別々の基準の上に並んでいる¹。

• 220万 … グラフネットワークが見つけた「それまでの研究（Materials Project など）を基準にすれば安定」＝当時の凸包より下、という構造の数。
• 38万1000 … そのうち、GNoME自身の発見どうしを競わせて引き直した更新後の凸包の上に残ったもの。論文が「新規に発見された材料」と呼ぶのはこちらだ。
• 736 … さらにそのうち、世界の研究室が独立に得た実験構造（ICSD）と一致した数。著者ら自身が、組成の厳密一致を求めた保守的な下限だと断っている。

ここで足し算は通らない。論文は先行研究の4万8000件を出発点だと書き、更新後の凸包に載る安定結晶の総数を42万1000としている。素直に足せば42万9000だが、そうはならない。凸包は棚に積み上げる在庫ではなく、新しい点が入るたびに引き直される下側の包絡線だからだ。論文自身、GNoMEが Materials Project と OQMD から少なくとも5000件の「安定」材料を凸包から押し出したと書いている¹。8000件の差は、新しい発見が足りなかったのではなく、先行研究の一部が押し下げられた分を含んでいる。

同じ「安定」という語が二つの異なる凸包を指しているので、いちばん大きい220万を「新材料の数」と読むと、二段ぶん取り違えることになる。MatterGenは拡散モデルで、目標の物性・対称性・組成を条件に新しい結晶を生成できると示した²。数は圧倒的だ。

だが、ここでの「安定」は計算上の安定を指す。DFT（密度汎関数理論）で計算したエネルギーが、既知構造の作る凸包より下にある、という意味だ。それは「実験室で合成できる」とも「実在する」とも同じではない。合成には速度論や前駆体の入手性が絡み、DFTの計算値自体にも系統誤差がある。数万・数百万という見出しの数字は、計算という物差しの上で数えられている。問題は、その物差しが実験のどこまで代理になるかだ。

計算提案は、実験が作ってきた構造からずれる

1本目（Nguyenら、2026年6月29日公開のプレプリント）は、変わった角度からこれを測った³。ICSDの実験構造16万7500件を構造の似かたで並べた連続空間に埋め込み、その空間をグラフのコミュニティ（族）に切り分け、報告年の順に再生したのだ。

族とは何か。結晶学の名札で切った分類ではなく、構造どうしの近さでまとまった一群のことだ。最大級の10族では、一つの族が平均44.2種類（16〜86）の空間群にまたがっていた。対称性をわずかに崩したり単位胞を取り直したりしただけの構造は、この物差しでは同じ族の内側に留まる。そして族は化学的に意味を持つ——著者らは教科書に載る9つの分野転換を、族の急成長として言い当てている。銅酸化物超伝導体、巨大磁気抵抗マンガナイト、MAX相、Liイオン電池正極などだ。銅酸化物の族は378件のうち1986年以前の登録がゼロで、最初の一件は1987年——ベドノルツとミュラーの報告の直後にあたる。

この物差しで見ると、実験の発見には強い慣性がある。測ったのは、新しく報告されたICSDの簡約組成式のうち熱力学の安定性ネットワーク（トヨタ研究所）に対応する項目がある1万6582件である（この分母自体、突き合わせ可能だった1万8821件の88.1%にあたる）。そのうち1万3739件（82.9%）が既存の族に入った。まったく新しい族の誕生は、1930年代の40.2%から2010年代の2.6%へ落ちていた。実験の発見は、過去に作れた化学の近傍を探る営みだ、というわけだ。

同じ地図に計算側の5つの標本を投影すると、実験分布への近さは held-out ICSD ＞ MatterGen ＞｛GNoME・Materials Project（理論）｝＞ JARVIS ＞ Alexandria の順だった³。地図を2010年までで作り、その後に報告された実験構造を当てると、族の内側に入る率は60.6%。外部の標本はMatterGenの46.9%からAlexandriaの23.8%まで下がり、差は13〜37ポイントになる。ただしこの並びは、全体が同じ強さで保たれているわけではない。判定のしきい値の百分位（90/95/99）を振った9通りでは、5項の並びが丸ごと保たれる。だが族の切り分けそのもの（近傍グラフの k、Louvain の resolution）を振ったとき、著者らが保存を主張しているのは上位——実験が最も近い、外部ではMatterGenが最も近い——と、Alexandriaが下位2つに入ることの3点だけだ。中位は実際に入れ替わる。近傍数 k を8に落とすとJARVISがGNoME・MP理論の両方より上に来て、GNoME（24.7%）はAlexandria（25.2%）より下に落ちる。原典もこの掃きの段落でだけ、｛GNoME・MP理論｝とJARVISの関係を「＞」から「≈」に落としている。在籍率そのものの絶対値も切り分けの粗さで動く——著者らは粗く切るほど全標本の率が上がると書く。6標本が揃って上がるのは近傍数kの軸で、kを固定して解像度だけを振ると、GNoMEひとつが他の5標本と逆向きになる（39.8%と45.2%）。頑健なのは並びの上位で、中位の順序も水準も約束されていない³。つまり計算が出す提案は、実験が実際に歩んできた構造空間から系統的に外へ出ている。ただし測られたのは公開された標本だ——GNoMEは公開5000件、MatterGenは公開386件のCIFで、著者らも親モデルの全分布を表すとは限らないと断っている。

ここで公平を期すべき点が二つある。第一に、著者ら自身が強調するのは、この構造的なずれは生成AIに固有ではなく、試したすべての計算集合に共通するということだ³。純粋なDFTデータベースであるMaterials Projectの理論構造も、同じように実験が作ってきた構造からずれていた。GNoMEとMP理論が族の内側に入る率は、試した3つの切り方のどれでも統計的に区別がつかない——2010年なら36.4%と35.8%である。これは「生成モデルが雑だ」という話ではなく、「計算による材料探索が、実験の発見のしかたとは別の空間を歩く」という、より広い話だ。第二に、著者らはこのずれをどちらかの落ち度とも見ていない。実験が既知の型の内側に留まるのは、近傍に足がかりのない構造を狙うのが合成上きついからだ。計算がそこを出られるのは合成経路の制約を負っていないからで、狙って外へ出ること自体は設計どおりでもある。

そして著者らは、測って終わりにしていない。構造の近さ（族の内側か外側か）と、1980年以降のICSDに同じ簡約組成式があるかどうか——この二軸を掛け合わせた四つのマス目を、合成可能性の事前分布として提示する³。左上（族の内側かつ組成に前例あり）が最も強く、右下（族の外かつ組成も新規）が最も弱い。左上に入るのは、MP理論構造とJARVISが約7%、MatterGen-publicが2.3%、Alexandriaのoff-hullが0.6%、GNoMEの公開集合は0.0%だった。逆に最も弱い右下に落ちる割合は、Alexandriaのoff-hullが73.1%で最も高く、GNoMEは62.1%である。ここでGNoMEの左上0.0%を「構造がいちばん遠い」と読むと取り違える——この0.0%は、公開5000件が1980年以降のICSD組成と一件も重ならないことだけから来ている。構造の軸だけで見ればGNoMEは37.9%が族の内側にあり、これはAlexandriaの25.5%より高い。ただし、組成の軸で見た0そのものは検算されている。両側の組成式をpymatgenで正規化し直しても件数は0のままで、元素の組合せまで緩めて数えても重なりは3.6%——GNoMEの元素組合せは96.4%が現代のICSDのそれと重ならない。この0を、CheethamとSeshadriによるGNoME批判——元素数の多い組成に偏るという指摘——の一面を定量化したものだと著者らは読んでいる。著者らは、この公開集合が約38万件の生成物からの抜粋で抜き方が完全には記述されていないため、組成の重なりは公開版の性質であって背後のモデルそのものの性質ではない、と断っている。実験家が有限の合成予算に候補を落とし込むための座標であって、優劣の判決ではない、とも書いている。

ただし著者らは、二軸のうち構造の軸が本当に合成の難しさと結びつくのかを自分で検証し、確証には届かなかったと書いている。ICSDの内部だけで検算する経路は「正直な検証経路としては尽きた」として断念した——構造的にアクセスしやすいものほど早く報告される、という素直な仮説が成り立たず、相関はむしろ弱い負だったからだ（著者らはこれを、探索が枯れて既知の族を掘り下げる局面に入ったためだと説明している）。外部の合成コーパスに当てた検証でも、3つの区切りのうち95%水準で有意になったのは1つだけで、「示唆的であって確証ではない」と書く。著者らの言葉では、この軸は「慎重な絞り込みの基準」には使えるが、「合成成功を予測するオラクルとして検証された」わけではない³。

計算の参照は、実験ではない

別の入口から同じ溝を突いたのが2本目だ（Vepa単著、2026年6月19日公開のプレプリント。以下は改訂版 v2 まで含めて読む）⁴。機械学習によるナトリウム系正極（Naイオン電池の材料）のスクリーニングを題材に、計算で得た電圧を「正解」に使うこと自体の危うさを、事前登録（pre-registration）した検証で測っている。閾値も失敗の定義も主要指標も、解析の前に固定してから臨む、という作法だ。

報告では、モデルの平均絶対誤差は保留テストで0.67V、事前登録した保守的な指標——交差検証でバイアス補正した誤差の95%信頼上界——で1.09Vだった⁴。だが核心はモデルの精度ではない。予測・データベース参照・実測の三つを突き合わせられたのは、NaCoPO₄という一つの化合物の2つの多形（ABW型とβ型）だけである。どちらでもMaterials ProjectのPBE+U参照値が実測より約0.54V低く、全体のずれを支配していたのはモデルの誤差ではなく参照側の誤差だった。加えて残差は電圧に強く依存し（相関 r=−0.94）、単純な一律補正では直せなかった。ついでに、狙ったNa置換空間の少なくとも70%はすでに論文化済みで、「新規発見」の余地も見た目より狭かった⁴。

この0.54Vには、著者自身が二種類の留保を付けている。ひとつは標本数だ。n=2の比較から出た数字である以上、系統誤差の向きと桁を示すものであって、確立した補正量ではない。もうひとつは測定側の向きになる。実測値のほうは初回充電の平均で、しかも初回可逆性が約11%しかないセルのものだった。速度論的な分極は初回充電の平均を平衡電圧より上へ押し上げるから、0.54Vの一部はDFTの誤差ですらなく実測側の上方バイアスだ、と著者は書く。原典の限定は素っ気ない——「MPの電圧が一般に0.54Vずれていることを示すものではない。n=2、単一の化学、初回充電の参照値だ」。ただし、ずれの向きだけはn=2に寄りかかっていない。著者は三つ目の化合物 Na₃V₂(PO₄)₃ を、別のコードインストールで、経験的に当てたUを使って自分で計算し直し、2.90Vを得ている——実測のプラトーは約3.4Vで、符号も大きさも同程度のずれが再現した⁴。

ずれているのは数値だけではない。人手で組んだ参照集合の草案を機械で検証したところ、草案が引いていた Materials Project 識別子6件が誤っていた。1件は名前空間の衝突で、Na₄Fe₃(PO₄)₂(P₂O₇) に対応するはずの電池データベース識別子が、実際には Cr₃O₈ の対を指していた——識別子の一致で立てた「訓練データに入っている」という旗が、それだけで偽になる。残る5件は無関係の化合物（Fe₆O₅F₇、CaWO₄ など）を指すか、そもそも存在しない識別子だった。著者はこれを「どんな精度指標も捉えない種類の誤り」と呼ぶ。相の取り違えも同じ節に並ぶ——マリサイト型 NaMnPO₄ とされたMPの登録は、実は別化合物 Na₂Mn₃(PO₄)₃ だった。見逃せば、モデルは一方の結晶について予測し、参照は別の化合物を記述する、という検証対が静かに壊れる。しかもこの種の指摘は、突き合わせられた化合物が何件あったかに依存しない。計算値を実験の代わりに信じてスクリーニングを回すと、モデルの良し悪し以前に、土台の参照がずれている——という指摘だ。

同種の批判は以前からある。CheethamとSeshadriは、GNoME Explorer の掲載2047件のうち先頭250件を手で点検した⁵。網羅的な調査は時間がかかりすぎるとして、著者ら自身が明示的に断念している。新規性・信頼性（提案された構造と組成が実験で実現しうること）・実用性の三つを兼ねる化合物の証拠は乏しい、というのがGNoME論文の主張全体に対する結論だ。根拠になった手作業のほうは、失敗率の測定ではない。全体の約12%を手で見て良い例が見当たらなかった、という所見である。中身は、既知物質の些細な焼き直しにあたる組成、酸化数が既知物質と整合しない組成、そして本来は無秩序であるはずの配置を人為的に秩序化して対称性を下げた構造、といったものだった。

同論文の根拠は、この250件だけではない。著者らは別立ての解析で、GNoMEが公開した安定構造データベース38万4870件の全数について空間群の分布を取り、ICSDのそれと「際立って異なる」と報告している⁵。予測側に最も多いのは Pm（12.7%）、P1（10.2%）、Amm2（6.88%）、Cm（5.17%）で、上位4つがいずれも非心対称、合わせて全体の約34%を占める。ICSDでは上位24位に非心対称の空間群が1つしかなく、それも全体の1%にすぎない。ICSDで最も多い Pnma と P2₁/c は合わせて約16%を占めるのに対し、Pnma は予測側では16位・1.56%まで落ちる。著者らはこの食い違いの主因を、先の250件でも目についた人為的な秩序化に求めている。手で見た標本ではなく全数の統計なので、1本目が自分に付けた留保——測ったのは公開された5000件だ——を負わない指摘でもある。

ただし同じ論文は肯定の側も書いている。「新しい組成の多くは既知物質の些細な焼き直しだが、計算的手法は全体として信頼できる組成を出しており、そのことは基礎となる手法が健全だという確信を与える」⁵。数の大きさは使える材料の多さを意味しない。だが、出てくる組成そのものが出鱈目だという指摘でもない。

橋は、粗いなりに架かっている

ここで「AIの材料発見は看板倒れだ」と締めるのは、片側だけを見た読み方になる。反対側の証拠も具体的だ。MatterGenは体積弾性率200 GPaを目標に TaCr₂O₆ を生成し、著者らはそれを実際に合成したと報告する²。ただし測ったのはナノインデンテーションによるヤング率で、体積弾性率はそこからDFT由来のポアソン比を使って推定した値だ。4回の測定で158±11 GPa、粉末試料が緻密でない可能性を理由に最大値169 GPaを最良推定に採り、設計目標比で2割以内だとしている。

この代表例には査読済みの反論がある。Materials Horizons に載った再検討は、まず予測したものと合成されたものを分けて置く。MatterGenが予測したのは秩序構造 TaCr₂O₆ で、実際に合成されたと報告されたのは無秩序相 Ta₁/₃Cr₂/₃O₂ のほうだ。組成式は割り算で揃うが構造は揃わない——どちらも同じルチル型（空間群 P4₂/mnm）ながら、TaCr₂O₆ は c軸が3倍の長さを持ち Ta と Cr が別々のサイトに秩序化しているのに対し、Ta₁/₃Cr₂/₃O₂ では両者が同じサイトを分け合う。再検討が「新規化合物ではない」と論じているのは後者、つまり合成されたと報告された無秩序相のほうである。それは1971年に報告済みの Ta₁/₂Cr₁/₂O₂ と同形で、c軸まわりに90°回すと酸素の位置が精密化の誤差より小さい差で重なり、しかもその ICSD 登録はMatterGenが新規性の判定に使った参照データセットに入っていた⁶。同一サイトを複数元素が占める無秩序相を、秩序化した「新規化合物」として取り違える——この分野に共通の落とし穴だという。

反論は、何が合成されたのかという手前の段にも及ぶ。公開されたPXRDパターンを組み直すと、原論文の精密化は原子変位パラメータを0 Ų——原子がまったく振動しないという物理的にありえない値——に固定しており、これが占有率の見積もりを歪めていた。取り直した組成は Ta₀.₄₃Cr₀.₅₇O₂ で、狙った Ta₁/₃Cr₂/₃O₂ ですらない、というのが再検討の結論だ⁶。硬さの比較も分が悪い。既知の Ta₁/₂Cr₁/₂O₂ の体積弾性率は181 GPaと報告されており、測られた169 GPaより硬いからだ。係争しているのは「新規化合物を設計した」という一点にとどまらない。

GNoMEの側はどうか。安定と報告した構造のうち736件がICSDの実験構造と一致した¹。だが、この736件を「予測が先回りしていた」証拠として読めるのは一部にすぎない。論文自身が、736件の一致のうち184件がプロジェクト開始以降の新規報告にあたる、と書いている。残る552件は、予測とは無関係にすでに知られていた構造との一致である。加えてGNoMEは結晶を生成するモデルではなく、候補を篩にかけるスクリーニング器だ。ここで支えられているのは「生成」ではなく、大規模な計算篩が実験と交差しうる、という一点である。

そして前節の通り、公開標本で見るかぎり、実験が作ってきた構造に最も近い計算集合はMatterGenだった³。粗いなりに、線は現実まで届いている。

この報告を、どう割り引くか

2本の新研究はいずれも査読前のプレプリントで、独立再現は未確認だ。1本目には族の切り分け方に結論が引きずられる懸念がある。著者らはしきい値の百分位を振った9通りでは並びが丸ごと保たれると示すが、近傍数とLouvainの解像度については、先頭と末尾付近の3点——実験由来の集合が最も近いこと、外部の先頭がどれかということ、Alexandriaが下位2つに入ること——しか保存を主張しておらず、中位の並びは実際に入れ替わる³。四象限のほうにも著者ら自身の留保がある——構造の軸が合成の成否と結びつくかを検証した結果は「示唆的であって確証ではない」と書かれており、絞り込みの基準として使える段であって、予測器として検証された段ではない³。2本目のほうが土台は薄い——Na正極という単一材料系、実験アンカーはn=6、参照値との三点比較に至ってはn=2である⁴（ただし著者は、ずれの向きだけは別化合物・別コード・別Uでの自前の再計算で裏づけている）。ここに並べた数字は、著者らが自分の枠組みの内側で出した測定値だ。

向きの違う2本が同じ場所を指している点は、それでも見逃せない。計算の「安定」は、実験の「実在」の一次近似にすぎない。そして両者の間には、測れるずれがある——実験が作ってきた構造からの距離として³、参照値の系統誤差として⁴。

測ったずれをどう使うかで、2本は分かれる。2本目は残差の電圧依存（r=−0.94）から「一律の補正は成り立たない」と結論し、自分のスクリーンを取り下げた。降ろしたのはスクリーンだけではない。同じ物差しを自分の計算台帳にも向け、4組のLi基準対に対する事前登録した校正監査を改訂版で完了させている——ずれの標準偏差が自分で定めた0.30Vの基準を超える0.31Vに出たので、自前のDFT台帳からも絶対電圧の主張を撤回し、順位づけの主張だけを残した。逸脱も自分から申告している。電荷密度のカットオフを事前登録の後に上げたと書いたうえで、登録時の条件でも標準偏差は約0.68Vと基準の倍以上あり、どちらの条件でも監査は落ちると示している。残差は化学ごとに構造化されていた。層状Co・オリビン・ピロリン酸の3組は+0.41Vのオフセットで0.09V以内に揃い、Mnスピネルだけが逆向きに外れる（このスピネルは事前に除外し得る対象として登録されていたが、登録した条件の内側で収束したため約束どおり残され、この一組を残したことが基準超えを決めた）。単一の大域補正ではなく、化学ごとのオフセットだ、というのが結論である⁴。

1本目は逆に、測った距離をそのまま候補の選り分けに使った。構造の近さと組成の前例を掛け合わせた四象限を、実験家が計算提案を絞り込むための事前分布として差し出している——著者らの言い方では「慎重な絞り込みの基準」であって、合成成功を当てるオラクルではない³。著者らはこう言い換える——材料AIが向き合うべき問いは「この提案は新しいか」ではなく、「実際に実現された化学に対して、これはどこに立っているか」だ。

あとは使う側の作法になる。参照をDFTでなく実験にアンカーし直すこと、検証を事前登録して都合よく緩めないこと。そして「計算上は安定」と言うたびに「では実験では？」と問い直すこと。計算の「安定」は、実在に照らして初めて意味を持つ。

この記事はAIが執筆しています。内容には誤りが含まれる可能性があります。ご注意ください。