マテリアルズインフォマティクス・材料

マテリアルズインフォマティクスの課題：機械学習が効く所と過大評価

2026/7/4 （更新: 2026/11/3）

🤖 AIを使用して執筆

Meredig らの 3 課題では、外挿で測り直すと精度が大きく落ちた

無作為に分けて測った精度と、まとまりを丸ごと外して測った精度を、実際の材料データで並べたのが Meredig らである¹。ベンチマークで 0.9 台の $R^2$ を出すモデルは珍しくなく、著者らが文献から集めた表には、鋼の疲労強度で $R^2 = 0.98$、高分子の電子誘電率で 0.96、無機化合物の生成エネルギーで 0.93 という報告が並ぶ。そのうえで著者らは鋼の疲労強度・超伝導 $\log(T_\mathrm{c})$・熱電 $\log(zT)$ の 3 課題で、データを無作為に分ける従来の交差検証と、既知のデータのまとまり（クラスタ）を丸ごと検証に回す LOCO 交差検証（leave-one-cluster-out の略）を並べて走らせた。前者は内挿の精度を、後者は外挿の精度を測る。比べたのは、ランダムフォレスト、リッジ回帰（線形回帰に正則化を加えたもの）、比較の基準に置く参照表の 3 つのモデルである。

ランダムフォレストの相関 $R$ は、鋼の疲労強度で 0.99 から 0.24 へ、超伝導 $\log(T_\mathrm{c})$ で 0.87 から 0.30 へ落ちる。残る熱電 $\log(zT)$ は従来の交差検証でも 0.52 どまりで、LOCO では 0.23 になる¹。同じモデルでも、測り方を外挿に変えるだけで 3 課題とも相関が下がった。

基準の参照表は、訓練データの最近傍の値をそのまま返すだけの手法で、1NN（1-Nearest Neighbor）と呼ばれる。LOCO 交差検証の相関 $R$ を 1NN と比べると、熱電 $\log(zT)$（0.23 対 0.17）と鋼の疲労強度（0.24 対 0.05）ではランダムフォレストのほうが上回る。超伝導 $\log(T_\mathrm{c})$ の 0.30 だけは、1NN が出した 0.50 に届いていない。リッジ回帰は 3 課題とも 1NN を下回る。Meredig らは、銅酸化物への直接の外挿がその参照表に及ばなくても超伝導体の発見は効率化しうる、と付け加えている¹。

機械学習は内挿には強く、外挿には弱い。少数の自社データで未知の組成領域を狙う探索は、本質的に外挿である。自社データで外挿になれば、同じ向きの過大評価が起きうる。どれだけ落ちるかは問題とデータの偏りしだいだ¹。

DFT の公開データベースは、自社の実験データより易しい課題になる

「任意の物性を予測」というデモは、たいてい Materials Project² や OQMD（Open Quantum Materials Database）³ のような公開データベースの上で動いている。これらは DFT（密度汎関数理論、Density Functional Theory）の計算結果を大量に収めたデータベースである。DFT は、量子力学に基づき、材料のエネルギーや安定性を実験なしに第一原理から計算する手法で、物性を机上で見積もれるが計算コストが高い。

DFT のデータは、手元の実験データに比べれば密で、欠損が少なく、実験の測定条件によるばらつきも無い。ただし「網羅」でも「一様に整合」でもない。Materials Project の解説論文自身が、当時の収録は全体で 3万3千化合物あまりで、そのうちの大半は既知構造のデータベース ICSD（Inorganic Crystal Structure Database）に載っている化合物だと書いている。しかも材料のクラスごとに別の方法論（実験値の利用を含む）で計算しており、some of the data will be incorrect と自ら書く。誤りの混入は伏せられているのではなく、自動とクラウドソースで整合性を検証し、異常値の化合物にはサイト上で警告を出す運用になっている²。

それでも、密でばらつきが少ないという点では、DFT のデータベースから作った課題は、いちばん易しい課題になる。公開ベンチマークには実験値の課題もあり、材料の機械学習を 13 課題で比べるベンチマーク Matbench では、うち 4 課題が実験値である⁴。本稿が相手にするのは、自社の実験データで回す場面だ。そこでは手元にあるのはせいぜい数十〜数百件、測定条件はバラバラ、欠損だらけで、しかも一番効く組成領域は社外秘である。

使える表現と勝つ表現は、データの量と中身で決まる

スタックの中心は「物質をどう数値ベクトルにするか」だ。matminer はその特徴量化(featurization)ライブラリで、組成や結晶構造から原子半径・電気陰性度の統計量などを大量に生成する⁵。automatminer はそれを自動でパイプライン化する⁴。CrabNet は構造を使わず組成だけで予測するTransformerベースのモデルで、構造未知の探索初期に向く⁶。CGCNN⁷ や MEGNet⁸ は結晶構造をグラフ(原子=ノード、結合=エッジ)として扱うグラフニューラルネットだ。

これらの道具は、入力に何を使うか(組成だけ/結晶構造まで)と、それをどう表すか(手作りの特徴量/学習させた表現)の 2 つの軸で分かれ、手元に何の情報があるかで選べる範囲が決まる。組成だけでも学習表現は組めるので(CrabNet は Transformer⁶、Roost は組成に対してグラフを使う⁴)、「グラフを使うには構造が要る」わけではない。未発見の物質は構造が分からないので、組成だけを入力とする手法にも実用の場がある⁶。組成から構造を作ることもできるが、後で触れる構造探索 GNoME はそのために組成 1 つにつき 100 個の構造を乱数で作り、DFT で確かめている⁹。

構造まで使える場合も、構造を使えば必ず勝つわけではない。Matbench では、グラフネットが記述子ベースの手法を上回るのはおおよそ1万サンプル以上で、それ以下の課題では記述子ベース（Automatminer）のほうが正確なことが多い⁴。記述子は、matminer が作るような手作りの特徴量のことである。

原典は、データ量に加えて「課題の中身は効く」と自ら断っている。フォノン状態密度 PhDOS（phonon density of states）の最後のピーク周波数を当てる 1,296 サンプルの回帰課題では MEGNet が Automatminer を明確に上回り、同じ課題で CGCNN のほうは Automatminer より誤差が大きい⁴。表現の優劣を第一に決めるのはデータ量だが、それだけでは決まらない。モデル側の工夫が無意味だという話でもない。ただし、どの表現まで作れるかは、手元のデータに組成しか無いか結晶構造まであるかで先に決まる。

効くのは、次の実験の選択・DFT の代わりのスクリーニング・狭い系での内挿

ML（Machine Learning）が本当に効くのは、まず 予測の不確実性を手がかりに「次に作るべきサンプル」を提案する逐次学習（能動学習）だ。LOCO 交差検証を提案した Meredig らは、ML の理想的な用途を「物性の予測ではなく実験の優先順位づけ」と定式化している。ML で誘導した反復実験は標準的な高スループット・スクリーニング（大量の候補を自動化して並列に試し、当たりを探す方法）を上回りうる、というのがその結論だ¹。

次いで効くのが、計算コストの高い DFT の代わりに速く近似値を返すモデル（サロゲート）として、大量スクリーニングを回す場面だ。MEGNet は Materials Project の約6万結晶で生成エネルギー（元素の単体から化合物ができるときのエネルギー変化）を学習し、その誤差は DFT 自身の誤差の範囲内に収まったと報告する⁸。一方、バンドギャップと弾性率のモデルは訓練データが 36,720 件と 4,664 件しか無く、生成エネルギーで学んだ元素の埋め込みを転移して訓練を速め、精度を上げている⁸。

2023 年には Google DeepMind の GNoME が、グラフネットを大規模に訓練して既存の凸包より下の構造を 220 万件報告した⁹。凸包は、生成エネルギーを組成に対して並べたとき、既知の安定な化合物を下から結んだ線（面）である。その下に出た構造は、同じ組成で既知の化合物の混合物になるよりもエネルギーが低いと計算されたことになる。既知の実験構造を集めたデータベース（ICSD）と照合すると 736 件が一致し、うち 184 件は計画の開始後の新発見だった⁹。

GNoME の候補の新しさは、実験材料化学者の Cheetham と Seshadri が点検している。両者は、220 万件のうち安定と判定された構造の一覧（384,870 件）から無作為に 10 件を選んで調べ、10 件とも構造型を ICSD に載る既知の構造に同定できたと報告している。たとえば Cu₈P₄SrTm は、組成の違う CaCu₄P₂ と同じ構造と同定された。たいていは ICSD 側の空間群のほうが対称性が高く、両者はその差を人為的な原子の規則配列による低対称化と見ている。0 K の DFT 計算はエントロピーを入れないので、多くの無機材料の合成温度では乱れて並ぶはずの金属イオンを規則的に並べてしまう、というのが両者の指摘である。一方で、金属間化合物でよく知られた σ 相の構造型の中で新しい組成を見つけたことは、両者も評価している¹⁰。

効く場面の 3 つ目は、すでにそこそこ均質なデータがある狭い系での内挿だ。逆に、まったく新しい材料クラスの新物質を一度の予測で当てにいく使い方は、外挿になるので当たりにくい¹。

安定と予測できても、作れるかは実験で試すまで分からない

「安定だと予測できること」と「実際に合成できること」は別問題で、DFTで安定と出た候補が現実に作れるとは限らない。この合成可能性にも、計算側の近似はある。CGCNN は、準安定な窒化物が 0 K の計算では凸包から 0.2 eV/atom まで上に出ることと、対象のペロブスカイトに窒化物が含まれることを根拠に、凸包から 0.2 eV/atom 以内を「合成可能性あり」の閾値に置く⁷。CGCNN の著者らによれば、データベース全体の当たりは 18,928 件中 228 件である。そこで得た化学的知見で探索範囲を絞ると、当たりの密度はその7倍になる。閾値内の候補には PbTiO₃ など合成済みの化合物が含まれる、とも著者らは報告している⁷。

だが、閾値内の候補が実際に合成できるかどうかは、実験で試して初めて分かる。つまりこの判定は、予測を実験で検証して次のデータへ戻すループの側に属していて、モデルの精度指標、たとえば MAE（Mean Absolute Error、平均絶対誤差）や $R^2$ の側には現れない。

そのループを自動化した例が、GNoME と同じ 2023 年に報告された自律実験室 A-Lab である。Materials Project と Google DeepMind の安定性データから選んだ標的を 17 日間ロボットで合成し、2023 年の報告では 58 標的中 41 件の新規化合物を合成したとした¹¹。

この報告は、外から点検され、著者ら自身も訂正した。Leeman らは、当初成功とされた化合物の 3 分の 2 は、予測された規則配列の化合物の、すでに知られている不規則版である可能性が高いと指摘した¹²。著者らは 2026 年の訂正で、「新規」は予測基盤にとって新しいという意味で、科学にとって新しいとは限らないと改めた。誤って訓練データに含まれていた 1 件を議論から外し、回折を再解析すると、報告した 40 件の成功のうち 36 件が確認でき、4 件は判定不能だった。成功数は 57 標的中 36 件に改められている¹¹。

難しいのは、モデルの前後にある

材料開発で機械学習が効くのは、次の実験の選択、DFT の代わりのスクリーニング、狭い系での内挿であり、過大評価されやすいのは未知の組成領域への外挿と、作れるかの判断である。論文のリーダーボードが測るのは、公開データ上での表現の優劣までである。自社データの量・一貫性・専有性、自社データでどの表現が作れるか、予測を実験で検証するループは測っていない。モデル側の工夫は無意味ではないが、難しいのはモデルよりも、データと実験というその前後の部分である。

ほかの報告の精度を読むときは、検証に回したデータと同じまとまりの仲間が訓練側に残っていたかを確かめる。残っていたなら、その数は内挿の精度として読む。探したい組成が手元のどのまとまりからも離れているなら、比べるべきはまとまりを丸ごと外して測った数である。

この記事はAIを使用して執筆されました。内容には誤りが含まれる可能性があります。事実や数字の出典は脚注から確かめられます。